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鎳銀島膜復合體系表面增拉曼散射（SERS）電磁增強因子的計算
目 錄
1、引言 1
2SERS的發展和最新的研究動向 3
3、SERS增強基底的制備 6
3.1 Ag溶膠 6
3.2 真空沉積Ag島膜 6
3.3 其它方法 7
4、SERS的理論模型 8
4.1 物理類模型 8
4.1.1 表面電磁增強模型 (Electromagnetic Enhancemant Model) 9
4.1.2 鏡像場模型 (Image Field Model) 10
4.1.3 其它模型 11
4.2 化學類模型 11
4.2.1 增原子模型 (Adatoms Model) 11
4.2.2 電荷轉移模型 12
5、SERS的主要應用 14
5.1 催化與熱分解 14
5.2 分子吸附 16
6 鎳/銀島膜復合體系表面增強拉曼散射(SERS）電磁增強因子的計算 19
6.1 實驗部分 19
6.1.1 儀器與試劑 19
6.1.2 樣品制備 19
6.1.3 樣品處理與實驗方法 19
6.2 C. A. Murray 的SERS衰減理論和設計的模型及其計算公式 20
6.2.1 C. A. Murray 的SERS衰減理論[6, 7, 9-11] 20
6.2.2 我們設計的模型和計算公式 21
6.3 計算的結果 23
結論 26
結束語 27
致謝 28
參考文獻 29
1、引言
表面增強拉曼散射技術作為1種實時實地研究表面或界面現象的新手段, 已經引起了物理學和化學界的高度重視。影響這種新技術應用的1個關鍵因素, 在于增強受限于為數不多的基體材料上。眾多的理論和實驗都已表明, Ag的增強效果最突出, Cu和Au則在紅光下產生較大的增強。對于人們感興趣的其它吸附基體, 例如:過渡族金屬和半導體材料, 卻很少或沒有發現增強效應。如何利用這幾種貴金屬的增強能力, 來研究人們感興趣的其它吸附體系, 這是擺在SERS研究者面前的1個既有理論意義, 又具有應用前景的課題。Ni是1種很受重視的過渡族金屬。我們選擇它作為覆蓋物, 正是出自以上的考慮。此外, 對SERS產生的機理[1-4], 存在物理(電磁)增強和化學增強兩種觀點。前者是1種長程效應, 強調材料的宏觀光學常數和表面形貌對增強的影響。覆蓋材料改變了增強基體的表面光學系數, 是體系偏離電磁共振狀態，由其引起的電磁衰減作用是1種隨覆蓋層加厚而緩慢衰減的效應。后者是1種短程效應, 認為增強起因于受金屬基體作用后由吸附分子極化率的改變而引起的拉曼散射截面的增加, 增強只受惠于和金屬直接鍵合的單分子層。當吸附分子和增強基體間被覆蓋層隔離時, 就會出現增強效應的淬滅現象。研究覆蓋物對SERS的影響, 有助于深入地弄清SERS的機理。Murray研究了Ag島膜上面的薄金層對SERS的影響, 實驗結果和文獻[5]提出的共焦橢球對電磁模型的計算似乎符合得很好。 Gao[5]等人研究了亞單層的Al和Pd的影響。 他們的結論是化學短程效應在衰減中起著重要作用。覆蓋層對SERS的影響, 尚未獲得1致的結論。
理論和實驗研究的結果均表明Ag, Cu, Au, Li , Na, K的SERS 增強效應最為明顯。 但是用Li, Na, K制成的襯底在普通條件下難以保存, 而Cu和Au在紅光和近紅外光下才具有明顯的SERS 效應, 只有Ag從近紅外光到可見光的范圍內具有顯著的增強能力, 所以用Ag制成的各種襯底得到了廣泛應用。 為了擴大SERS 技術的應用范圍和進1步探討SERS 產生機理, 對新的襯底和其它體系的SERS 研究就顯得10分必要了。 在Ag的襯底上覆蓋1層其它感興趣的材料是應用研究的途徑之1, 其思想是利用Ag粒子表面產生的巨大局域電場來增強分子吸附在其它材料上的拉曼散射信號強度。這1研究具有1定的應用前景, 特別是在Ag 的表面上覆蓋1層在化學上作催化劑的過渡金屬, 利用SERS 研究分子和過渡元素形成的中間產物結構及相互作用的信息, 這無疑對人們研究化學催化機制和優化反應條件有1定的幫助。近年來[5], 國內外在這方面做了許多的工作, 但是對于覆蓋層如何影響Ag表面SERS的強度尚未取得1致的結果。本文中我們研究Ni覆蓋層對Ag表面SERS 的影響是出于以下兩個方面的考慮: (1)Ni是化學上極受重視的過渡元素之1, 常用作催化劑,研究Ni對Ag表面SERS 影響的規律, 可以為研究化學催化反應的機制及優化反應過程提供1些有力的工具和可行的條件; (2) 進1步探討SERS產生的機理。
我們研究Ni對Ag島膜SERS的影響, 在Murray模型的基礎上, 應用Murray提出關于SERS衰減理論的計算公式, 用C語言編寫出計算程序來計算鎳/銀島膜復合體系表面增強拉曼散射(SERS)的電磁增強因子, 然后畫出增強因子隨鎳覆蓋層厚度變化的規律圖。
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