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變濃度下沉積物中Cr形態(tài)及含量分析
引言
近年來，太湖流域的水質(zhì)污染問題受到了社會各界的廣泛關(guān)注。沉積物作為水體的重要組成部分，是多種污染物質(zhì)的主要?dú)w宿地。其對防止水質(zhì)污染、凈化水體、富集重金屬離子等方面有著重要意義。受到生物氣-水及水-沉積物界面的水里作用的影響，沉積物也是水體污染物質(zhì)的釋放源。根據(jù)底泥沉積物調(diào)查結(jié)論[1,2]，太湖重金屬污染呈加重趨勢。其中，重金屬Cr 由于強(qiáng)毒性，致癌性，形態(tài)的多樣性，對水體、沉積物及生物有較強(qiáng)的危害[3,4,5]。影響沉積物污染物質(zhì)重金屬的毒性效果的因素很多，其中與重金屬的含量、賦存形態(tài)和釋放機(jī)制密切相關(guān)。根據(jù)歐共體標(biāo)準(zhǔn)局（European Community Bureau of Reference，BCR）提出的三步提取法（BCR 法）[6]，沉積物中的重金屬形態(tài)可分為：酸溶態(tài)/可交換態(tài)，可還原態(tài)，可氧化態(tài)，殘?jiān)鼞B(tài)。不同形態(tài)的重金屬被釋放的難易程度不同，生物可利用性也不同。研究表明[7]酸溶態(tài)/可交換態(tài)、可還原態(tài)穩(wěn)定性差，容易被生物體物吸收利用，容易溶出。而可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)穩(wěn)定性強(qiáng)，不易釋放到環(huán)境中，對環(huán)境及生物的危害性也較小[8,9,10]。
根據(jù)已有文獻(xiàn)報(bào)道可知，對污染過程中重金屬在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究得較少。本研究模擬太湖流域的水質(zhì)環(huán)境，通過向環(huán)境中添加不同濃度的外源Cr，并運(yùn)用對比性強(qiáng)的BCR 法，對沉積物中的Cr 進(jìn)行分析。探討外源Cr 在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律、以及Cr在沉積物中的分布特征。從而了解和掌握重金屬Cr 的毒理性質(zhì)，在水體及沉積物里的存在形態(tài)。
1 材料和方法
1.1 試劑與裝置
實(shí)驗(yàn)所需試劑包括：鉻、發(fā)煙硝酸、乙酸、超純水等。裝置采用一組共計(jì)四個(gè)有機(jī)塑料桶。實(shí)驗(yàn)過程中，采到微波消解儀、加熱板、移液槍、坩堝等儀器，最終用電感耦合等離子發(fā)射光譜儀（ICP-OES）分析測量重金屬的形態(tài)及含量。
1.2 樣品采集
本實(shí)驗(yàn)所需的底泥及上覆水樣均取自太湖，樣品采集后迅速保存在潔凈的聚乙烯塑料桶里，并保證裝滿以排除桶內(nèi)空氣，加蓋密封保存在4℃環(huán)境里，防止水樣和泥樣受到氧化和污染，并在一周內(nèi)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。
1.3 實(shí)驗(yàn)方法
首先采用預(yù)實(shí)驗(yàn)確定Cr 溶液對太湖內(nèi)常見的底棲生物河蜆的半致死濃度，以此設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)?zāi)嗨旌衔锏腃r 濃度分別為0mg/L(空白實(shí)驗(yàn))，1mg/L, 10mg/L 及20mg/L；此外增設(shè)一組對照實(shí)驗(yàn)。用如下方法配置：取4 個(gè)塑料桶，依次編號為1，2，3，4。向桶中各加入500ml太湖沉積物，1000ml 太湖水,并依次加入0ml，167ml，375ml，666ml 鉻。使4 個(gè)塑料桶內(nèi)的Cr 濃度分別為0mg/L，1mg/L，10mg/L，20mg/L。
然后將 4 個(gè)塑料桶靜置在實(shí)驗(yàn)室陰暗干燥處，任Cr 離子自由擴(kuò)散，3 天后，取樣進(jìn)行測量。在4 個(gè)桶內(nèi)分別取5-10ml 沉積物樣品，置于陰暗干燥處保存，等待處理。之后，將4 個(gè)泥樣轉(zhuǎn)移至離心管中離心（18000r/min, 15mins）待測。根據(jù)BCR 法對剩余泥樣進(jìn)行四步處理，分別提取出酸溶態(tài)/可交換態(tài)鉻（B1）、可還原態(tài)鉻（B2）、可氧化態(tài)鉻（B3）與殘?jiān)鼞B(tài)鉻（B4），并用電感耦合等離子發(fā)射光譜儀（ICP-OES）進(jìn)行測量，記錄實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
2 結(jié)果和討論
2.1 沉積物中 Cr 的總量分析
實(shí)驗(yàn)中，變濃度下，沉積物中Cr 總量變化如圖1 所示。由可知隨著培養(yǎng)環(huán)境中Cr濃度的增加，沉積物中的Cr 溶液濃度呈逐漸遞增的趨勢。且濃度較小時(shí)（0~1mg/l），增長的趨勢較快，濃度較大時(shí)（大于10mg/l），增速有所減緩。表明隨著環(huán)境中Cr 濃度的增加，沉積物受到的Cr 污染越來越嚴(yán)重，對環(huán)境的影響也越來越大。
2.2 沉積物中各種 Cr 的提取形態(tài)分析
根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可以繪制出不同濃度培養(yǎng)環(huán)境中各種形態(tài)的鉻的柱狀分布。由可以看出，隨著培養(yǎng)環(huán)境中鉻濃度的增加，各種形態(tài)鉻的總量逐漸遞增。
1mg/L 中可氧化態(tài)Cr 含量最高，可交換態(tài)Cr 含量最少，可還原態(tài)與殘?jiān)鼞B(tài)的Cr 相對平衡，可交換態(tài)與還原態(tài)Cr（生物可利用態(tài)）總和所占比例較其他濃度高，此狀態(tài)下，底泥的氧化還原電位改變時(shí)，重金屬Cr 會有溶出，對環(huán)境造成二次污染，重金屬穩(wěn)定性較差，易釋放，易被生物吸收。
在 10mg/L 的Cr 溶液中，殘?jiān)鼞B(tài)Cr 含量最高，可交換態(tài)Cr 含量最少，可氧化態(tài)明顯多于可還原態(tài)，該狀態(tài)下，大部分重金屬是惰性的，較為穩(wěn)定，氧化電位變化時(shí)，會有少量Cr 被氧化而溶出。
20mg/L 中可氧化態(tài)Cr 含量最高，殘?jiān)鼞B(tài)的Cr 也占有很大比例，可交換態(tài)Cr 含量最少，該狀態(tài)下的重金屬穩(wěn)定較高，不易被生物體吸收。
在重金屬 Cr 濃度從1mg/L 增加到20mg/L 的過程中，各提取形態(tài)的分布趨勢不斷變化，可氧化態(tài)及殘?jiān)鼞B(tài)這兩個(gè)穩(wěn)定性較強(qiáng)的形態(tài)始終占較大比例，生物可利用態(tài)所占比例較低。
隨著環(huán)境中Cr 濃度的增大，可還原態(tài)的Cr 所占比例大幅降低，導(dǎo)致生物可利用態(tài)從35.2%降至16.3%，Cr 越來越難釋放到環(huán)境中，但由于濃度基數(shù)的增長，生物可利用態(tài)的Cr 含量還是在不斷增加，越來越多的Cr 釋放到生物體內(nèi)，對環(huán)境產(chǎn)生較大影響。
本研究通過 BCR 法，對沉積物中的Cr 的各種提取形態(tài)就進(jìn)行了測量分析。在分析的過程中，研究沉積物中各種提取形態(tài)的含量比例的變化，并分析四種提取形態(tài)之間的相互轉(zhuǎn)換規(guī)律，著重注意生物可利用態(tài)的含量及變化趨勢，從而為將來水體內(nèi)生物可利用態(tài)的鉻轉(zhuǎn)化為惰性形態(tài)的成熟轉(zhuǎn)化或處理技術(shù)提供實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。有別于普通的價(jià)態(tài)分析，BCR 法所提供的重金屬形態(tài)能夠更好的分析生物可利用態(tài)Cr，將重金屬產(chǎn)生的危害同生物及水體聯(lián)系起來。
3 結(jié)論
隨著培養(yǎng)環(huán)境中Cr 濃度的不斷增加，沉積物中富集的Cr 也越來越多。且可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)這兩個(gè)較穩(wěn)定的Cr 占較大比例，生物可利用態(tài)Cr 所占比例下降較為明顯，但由于外源Cr 濃度的增大，沉積物中的含量還是有所增大，越來越多的Cr 被生物吸收利用，對環(huán)境和生物產(chǎn)生較大污染。
不足的是，由于實(shí)驗(yàn)時(shí)間較短，外源Cr 對沉積物的長期影響有待深入研究。作為省級創(chuàng)新課題的前期研究成果，外源Cr 對水體、生物的影響亦有待進(jìn)一步研究。
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